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北大/金屬所Nature子刊:100%選擇性!Pt-Fe/ND@G實現CO完全轉化

專題網友投稿2022-11-19A+A-

北大/金屬所Nature子刊:100%選擇性!Pt-Fe/ND@G實現CO完全轉化

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在氫氣中優先氧化CO(PROX)是一種很有前途的氫氣凈化方法,可避免富含氫氣的燃氣中微量CO對催化劑的毒害。
基于此, 北京大學馬丁教授和中科院金屬研究所劉洪陽研究員(共同通訊作者)等人 報道了一種新型催化劑,完全暴露的Pt-Fe雙金屬團簇固定在缺陷石墨烯/納米金剛石(ND@G)雜化載體上(Pt-Fe/ND@G),其中原子分散和完全暴露的Pt團簇與相鄰的Fe原子結合,提供豐富的Pt-Fe界面。
Pt-Fe/ND@G在低溫下可以高效優先氧化CO, 并且CO完全轉化和100%選擇性。在超低金屬負載下表現出優異的氧化活性,在30 ℃時CO氧化的質量比反應速率高達6.19 (mol CO )* (g Pt ) -1  *h -1 。
DFT計算,以了解Pt-Fe/ND@G的CO氧化機理。首先構建了以4個Pt原子和1個Fe原子錨定在石墨烯(Gr)上的Pt 4 Fe 1 @Gr模型,模擬了ND@G上完全暴露的Pt-Fe團簇。
在Pt 4 Fe 1 @Gr模型上,CO更傾向于吸附在Pt系合位點上,而O 2 則吸附在Pt-Fe界面上。當CO分子被吸附到Pt位點(5CO*)上時,被吸附的氧在0.1 eV的低勢壘下容易解離,其中一個O*嵌在Pt 4 Fe 1 上形成穩定的活性結構(Pt 4 Fe 1 @Gr),其他O*與吸附在相鄰Pt位點上的CO反應,勢壘為0.56 eV,析出CO 2 。
隨后,在碳空位錨定的Pt-Fe界面上,吸附的CO和O2容易發生反應,生成勢壘為0.21 eV的OCOO*中間體,進而生成勢壘為0.46 eV的CO 2 。
0.75Pt0.1Fe/ND@G在30 ℃時其活性增加,當Fe摻雜量為0.2 wt%時,氧化活性達到最大值,而Fe負載量的進一步增加則性能降低。
對不同Fe負載的催化劑的動力學研究表明,負載在ND@G上的一系列Pt-Fe催化劑相似的表觀激活勢壘明顯低于0.75Pt/ND@G,表明不同的Pt-Fe催化劑之間的反應機理或活性位點不同。
Fully-exposed Pt-Fe cluster for efficient preferential oxidation of CO towards hydrogen purification.  Nat. Commun.,  2022 , DOI: 10.1038/s41467-022-34674-y.
https://doi.org/10.1038/s41467-022-34674-y.
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