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?大工AEM:近100%轉化率和FE!人工光電化學系統新突破

專題網友投稿2022-11-19A+A-

?大工AEM:近100%轉化率和FE!人工光電化學系統新突破

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人工光電化學系統利用半導體陽極和陰極收集太陽能轉化為太陽能燃料,但是這種集成系統的整體性能較低,受到兼容性和耐用性的限制。
基于此, 大連理工大學侯軍剛教授(通訊作者)等人 報道了一種致密異質結構光陽極在0.67 V下具有超過98%的選擇性光電催化氧化轉化率和超過99%的苯甲醇氧化法拉第效率(FE)。
特別是,采用異質結構光陽極和保護性光電陰極組成的一體化光電化學電池,可以同時在環境條件下進行高效的光電催化氧化轉化和亞硝酸鹽還原反應合成氨,FE超過98%。
利用DFT對CdS、CdS/CdIn 2 S 4 和CdIn 2 S 4 體系進行計算,以了解電荷傳輸機制。在態密度(DOS)圖中觀察到特征帶隙,表明單相CdS和CdIn 2 S 4 平板具有半導體性質。
從能帶結構上看,CdS模型的最大價帶(VBM)主要由靠近費米能級( E f )的S 3p和Cd 4d/4p軌道構成,而雜化的Cd 5s和S 3p軌道構成CBM。此外,三元CdIn 2 S 4 平板具有類似的禁帶構型。
此外,在CdS/CdIn 2 S 4 中觀察到新的雜質能級,有利于孔洞的積累和電荷的有效分離。模擬了3D差分電荷密度,詳細描述了CdS和CdIn 2 S 4 異質界面的載流子遷移。
異質結中的界面化學相互作用為便利的電荷轉移提供了一個有希望的傳輸通道,使CdS/CdIn 2 S 4 異質結模型的光生載流子的可用性有明顯提高。
理論和實驗分析表明,緊湊的CdS/CdIn 2 S 4 異質結光陽極不僅能提高電荷轉移和分離效率,而且能提高PEC對太陽能轉化的活性。
Simultaneous Photoelectrocatalytic Oxidation and Nitrite-Ammonia Conversion with Artificial Photoelectrochemistry Cells. Adv. Energy Mater., 2022 , DOI: 10.1002/aenm.202201782.
https://doi.org/10.1002/aenm.202201782.
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