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?中大AEM:CMFCs催化ORR的降解機理及強化策略

專題網友投稿2022-11-19A+A-

?中大AEM:CMFCs催化ORR的降解機理及強化策略

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碳基無金屬催化劑(CMFCs)在酸性環境下的氧還原反應(ORR)性能較差,其原因尚不清楚。
基于此, 中山大學王成新教授(通訊作者)等人 通過研究雜原子(N、B、P、S、Se和Te)摻雜的還原石墨烯氧化物(rGO),發現CMFCs的酸性ORR性能降解機制與碳sp 2 晶格中的含氧缺陷相關,該缺陷表現出低至0.44 V的過電位,但對氧分子的捕獲能力較弱。
這些發現不僅修正了已報道的CMFCs基面活性位點的建模策略,而且強調了這些活性位點與三配位VIA基團元件(XC 3 )之間的聯系。
DFT計算表明,碳sp 2 晶格中含氮和含氧缺陷的組合對ORR是活躍的。實驗和計算都表明,決定N-rGO ORR性能的關鍵因素不是N的構型,而是N與不可避免的含氧缺陷的組合。
該發現可能會結束通過碳質材料與N原子摻雜得到的CMFCs中N構型的爭論,其中涉及到不同形式的N,如吡啶-N,吡咯-N和石墨-N。
此外,該發現將有助于確定CMFCs中基面活性位點對增強ORR性能的貢獻。因此,位于CMFCs邊緣的雜原子S在催化ORR中的作用并不明顯。
作者發現S-rGO的基平面缺陷,如SC 2 (H)(ξ ORR =0.84 V)和SC 2 O(OOH)(ξ ORR =0.49 V),表現出ORR性能。此外,在S-rGO的合成過程中,會產生一些含氧缺陷,這些缺陷在ξ ORR 范圍為0.58-0.60 V時對ORR也具有活性。
Degradation Mechanism and Enhancing Strategies of Oxygen Reduction Reaction Catalyzed by Carbon-Based Metal Free Catalysts in Acidic Solution. Adv. Energy Mater., 2022 , DOI: 10.1002/aenm.202203159.
https://doi.org/10.1002/aenm.202203159.
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